سینتیک و پدیده های انتقال در جفت شدن اکسایشی متان: مدلسازی CFD در مقیاس دانه ای

نویسندگان

1 پژوهشگاه پلیمر و پتروشیمی ایران

2 دانشگاه آزاد اسلامی، واحد تهران جنوب

چکیده

در این تحقیق، مدلسازی عددی جریان توﺃم با واکنش جفت اکسایشی متان (OCM) در داخل دانه کاتالیست متخلخل مورد بررسی قرار گرفته است. در واقع هدف از این تحقیق، بررسی رفتار دانه کاتالیست در واکنش جفت شدن اکسایشی متان از دو دیدگاه آزمایشگاهی و مدلسازی دینامیک سیال محاسباتی) (CFDمی باشد. مدلسازی عددی دانه کاتالیست توسط نرم افزارFLUENT، که از ابزار های CFD به شمار می آید، انجام شده و برای اراﺋه یک مدل جامع و دقیق این نرم افزار به دو زیر برنامه UDF اتصال داده شده است. این دو زیر برنامه بطور اختصاصی برای واکنش واکنش جفت شدن اکسایشی متان نوشته شده، یکی برای لحاظ نمودن ترم سینتیک واکنش و دیگری برای ترم حرارت ناشی از واکنش، بعنوان ترم منبع انرژی. نقطه عطف این مدلسازی اجرای موفق این دو زیر برنامه در نرم افزار می باشد که منجر به مزدوج قرار گرفتن واکنش و نفوذ در داخل دانه می شود. ابتدا رفتار دانه کاتالیست تیتانیت پروسکایت در واکنش OCM توسط حل عددی و بدست آوردن پروفایل های سینتیکی اجزاﺀ واکنشی مورد بررسی قرار گرفته، سپس اعتبار داده های خروجی از مدل در تطابق با نتایج تجربی ارزیابی شده است. در شرایط ورودی مدل، دانه کاتالیست تیتانیت پروسکایت (BaSnTiO3) با اندازه مش 8- 7 در داخل راکتور دیفرانسیلی بستر ثابت با قطر 12 میلی متر در نظر گرفته شده و دماهای عملیاتی K 1023، 1048و 1073 و ترکیب خوراک (متان به اکسیژن) 2، اعمال شده است.

کلیدواژه‌ها


عنوان مقاله [English]

Reaction coupled with transport phenomena in oxidative coupling of methane:CFD modeling for single pellet

نویسندگان [English]

  • Ramin Maghrebi 1
  • siavash seyednejadian 2
  • ramin maghrebi 2
1 iran
2 tehran
چکیده [English]

This study presents the phenomena occuring in small scale single-pellet for the oxidative coupling of methane where heat transfer plays an important role. Computational fluid dynamics (CFD) is used as a tool for obtaining detailed rate and temperature profiles through the porous catalytic pellet where reaction and diffusion are competing. Inter particle temperature and concentration gradients were taken into account by solving heat transfer coupled with continuity equations in the catalyst pellet. In the heat transfer equation the source term of energy due to high exothermic of reaction is considered. Subsequent to achieving this goal, two external programs are successfully implemented to CFD-code as kinetic and heat of reaction terms. This simulation results show the reaction is favorite for the beginning of the pellet and for downstream of the pellet domain the diffusion is predominates. The results of CFD simulation indicate that temperature variation within the catalyst pellet is < 1K due to the completion of exothermic oxidation reactions. Also, the results show that exothermic oxidation reactions occur before endothermic coupling reaction in the pellet length.

کلیدواژه‌ها [English]

  • Catalyst pellet
  • Oxidative coupling of methane
  • modeling
  • CFD
  • Kinetics
 

 [1] یعقوبی، ن. (1387) تحقیقات روی گاز طبیعی در راستای اهداف سند چشم انداز، دومین سمپوزیوم بین المللی ایران توسعه یافته 1404، آبان.

[2] keller, G.E., Bhasin, M.M. (1982) “Synthesis of ethylene via oxidative coupling of methane”. Journal of Catalysis, Vol.73, pp. 9-19.

[3] Lane, G.S., Wolf, E.E. (1988) “Methane utilization by oxidative Coupling I. A study of reactions in the gas phase during the cofeeding of methane and oxygen”.Journal of Catalysis, Vol.113, pp. 144-163.

[4] Miro, E.E., Santamaria, J. M., Wolf, E. E. (1990) “Oxidative Coupling of Methane on Alkali Metal-Promoted Nickel Titanate”.Journal of Catalysis, Vol. 124, pp. 465-476.

[5] Hoebnik, J. M. B. J., Couwenberg, P. M., Marin G. B. (1994) “Fixed bed reactor design for gas phase change reactions catalysed by solids: The oxidative coupling of methane”. Chemical Engineering Science, Vol. 49, pp. 5453-5463.

[6]Tye, C.T.,  Mohamed, A.R., Bhatia,  S.( 2002) “Modeling of catalytic reactor for oxidative coupling of methane using La2O3/CaO catalyst”. Chemical Engineering Journal, Vol.  87, pp. 49-59.

[7] Yaghobi, N., Ghoreishy, M.H. R. (2008) “Oxidative coupling of methane in a fixed bed reactor over perovskite catalyst: A simulation study using experimental kinetic model”. Journal of Natural Gas Chemistry, Vol. 17, pp.  8-16.

[8] Yaghobi, N., Ghoreishy, M.H. R. (2009) “Modeling the oxidative coupling of methane: Heterogeneous chemistry coupled with 3D flow field simulation”. Journal of Natural Gas Chemistry, Vol. 18, pp. 39-44.

[9] Seyednejadian, S.,Yaghobi, N., Maghrebi, R., Vafajoo L. (2011) “CFD Modeling of Reaction and Mass Transfer through a Single Pellet: Catalytic Oxidative Coupling of Methane”. Journal of Natural Gas Chemistry, Vol. 20, pp. 356-363.

 

[10] Blazek, J. (2001) “Computational fluid dynamics: Principles and application”. Amsterdam, New York, Elsevier.

[11] Calis, H.P.A., Romkes, S., Dautzenberg, F.M., Van den Bleek, C.M. (2001) “First International Conference on Structured Catalysts and Reactors”. Delft, The Netherlands.

[12] Canu, P., Vecchi, S. (2002) “CFD Simulation of reactive flows: Catalytic combustion in a monolith”. AIChE Journal, Vol.48, pp.2921-2935.

 

[13] Dixon, A., Nejemeisland, M., Stitt, E.H. (2003) “CFD simulation of reaction and heat transfer near the wall of a fixed bed”. International journal of Chemical reactor Engineering, Vol.1, article 22.

 

[14] Nejemeisland, M., Dixon, A.G., Stitt, E.H.  (2004) “Catalyst design by CFD for heat transfer and reaction in steam reforming”. Chemical Engineering Science, Vol. 59, pp.5189-5191.

 

[15] Quiceno, R.,   Perez-Ramirez,  J., Warnatz, J., Deutschmann, O. (2007) “  Rational modeling of the CPO of methane over platinum gauze Elementry gas-phase and surface mechanisms coupled with flow simulations”. Catalysis Today, Vol.119, pp.311-316.

 

[16] Yi, Ch., zhu, J. (2008) “Hydrodynamics and scale up of liquid-solid circulating fluidized beds: similitude method vs. CFD”. Chemical Engineering Science, Vol. 63 pp. 3201-3211.

 

[17] Yaghobi, N., Mirzadeh, H., Bagherzadeh, E. (2001) “Conversion process of natural gas to ethylene”. 3rd Iran petrochemical Forum, pp. 245-256.

[18] یعقوبی، ن.، میرزاده، ح.، اسلامی منش، و.، پژوهشگاه پلیمر و پتروشیمی ایران. ساخت کاتاتست آزمایش تغیین پارامتر های کارایی کاتالیست های فرایند جفت شدن اکسایشی متان . ثبت اختراع 14659، سری الف/ 82

 

 [19] Stansch, Z., Mleczko, L., Baerns, M. (1995) “Kinetics for oxidative coupling of methane process over La2O3/Ca-O catalyst”. Industrial and Engineering Chemistry Research, Vol. 36, pp. 2568–2579.

 [20] Kolaczkowski, S.T., Chao, R., Awdry, S., Smith, A. (2007) “Application of a CFD code (Fluent) to formulate models of catalytic gas phase reactions in porous catalyst pellets”. Chemical Engineering Research and Design, Vol. 85 (A11), pp. 1539-1552.

[21] FLUENT 6.3 copyright FLUENT Inc. (2006).